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1、Pt系催化劑催化丙烷脫氫反應機理研究StudyonreactionmechanismofpropanedehydrogenationoverPtcatalysts學科專業(yè)：化學工藝研究生：韓志萍指導教師：馬新賓教授天津大學化工學院二零一四年五月萬方數據獨創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學位論文是本人在導師指導下進行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得天津大學或其他教育機構的學位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學位論文作
2、者簽名：簽字日期：年月日學位論文版權使用授權書本學位論文作者完全了解天津大學有關保留、使用學位論文的規(guī)定。特授權天津大學可以將學位論文的全部或部分內容編入有關數據庫進行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學校向國家有關部門或機構送交論文的復印件和磁盤。（保密的學位論文在解密后適用本授權說明）學位論文作者簽名：導師簽名：簽字日期：年月日簽字日期：年月日萬方數據摘要由于丙烯下游產業(yè)的蓬勃發(fā)展，市場對丙烯的需求量不斷增長。丙烷脫氫工藝作為生產丙烯的主要替代工藝之一，受到了越來越多的關注。Pt基催化劑是丙烷脫氫工藝工業(yè)化的主要催化劑之一，而
3、積碳和催化性能不穩(wěn)定是其亟需解決的主要問題。因此，對Pt基催化劑催化性能和反應機理進行研究具有重大的意義和價值。本論文著重對Pt基催化劑催化丙烷脫氫制丙烯的反應機理進行了研究。首先，通過控制載體的酸位以研究載體酸位對催化劑積碳過程的影響。通過對比普通焙燒和高溫水蒸氣處理的催化劑，揭示高溫水蒸氣處理對Al2O3載體酸位的影響。高溫水蒸氣的處理并未過多引起活性位的性質的變化，從而使兩種催化劑具有相似的活性、選擇性和金屬分散度。NH3-TPD表征證明高溫水蒸氣處理減弱了載體上酸位的量，TPO表征則證明了高溫水蒸氣的處理影響積碳在活性組分表面和載體表面的分配。從而證明積碳
4、前驅體最初形成于活性組分的表面，而后遷移或溢出到載體的表面，進行進一步的脫氫縮合反應，最終形成C/H比更高、更難氧化的積碳類型。其次，研究了銅助劑對Pt/Al2O3催化劑對于丙烷脫氫反應的催化性能的優(yōu)化作用，并作出了機理解釋。銅助劑的引入，提高了丙烯的選擇性、收率及反應的穩(wěn)定性。其中最優(yōu)的銅負載量為0.5wt%，反應260min時，Pt-Cu/Al2O3催化劑丙烯選擇性為90.8%，丙烯收率為36.5%。Pt-Cu/Al2O3催化劑的抗積碳性能有所提升，這主要是由于Pt-Cu金屬間的相互作用抑制了丙烯的吸附，減少了積碳的生成。此外，銅助劑的加入提高了C-C斷鍵過程
5、的能壘值，抑制了反應過程中副產物的生成，提高了丙烯的選擇性及收率。此外，通過利用原位表征進一步證明和闡述銅助劑提升催化性能的機理。通過TPSR表征說明銅助劑能夠降低丙烷生成副產物的反應活化能，進而抑制了副產物生成。通過in-situFTIR表征及C3H6-TPD測試結果則可進一步證明，銅助劑的加入，降低了丙烯在表面活性金屬的脫附熱，減少了丙烯的吸附并抑制了積碳前驅體的形成，這對催化劑的穩(wěn)定性及丙烯的收率的提升有重要的作用，從而使得Pt-Cu/Al2O3催化劑具有優(yōu)異的催化性能。關鍵詞：丙烷脫氫載體酸位Pt-Cu/Al2O3雙金屬催化劑原位表征萬方數據ABSTRAC
6、TThebloomingdevelopmentofthedownstreamindustryofpropyleneleadtothesustainablegrowthofpropylenedemands.Propanedehydrogenation,whichisregardedasoneofthemainalternatives,attractsincreasedinterestconsideringtheeconomicdevelopmentandenvironmentalimpacts.ThePt-basedcatalyst,whichisoneofthec
7、ommercialcatalystsforpropanedehydrogenation,stillsuffersfromthecatalyticdeactivationandunstablecatalyticstability.Herein,itisofgreatimportancetoinvestigatePtcatalystwithhighercatalyticactivityandstability.ThisthesisdescribestheinvestigationsofPt-basedcatalystsonenhancingitscatalyticpe
8、rform
