CO2氣氛下Ce基催化劑催化乙苯氧化脫氫研究

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1、？中位代ｉ〇〇ｉ７學(xué)巧：５２２０１５０１２５托京石油化工＃院碩士研究生學(xué)位論文題目Ｃ０２氣氛下Ｃｅ基催化劑催化乙苯氧化脫氫研究研究生孫超專業(yè)領(lǐng)域化學(xué)工程校內(nèi)導(dǎo)師丁福臣教授校外導(dǎo)師曾海高工曰期：２０１８年６月２５曰北京石油化工學(xué)院學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明＊本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過(guò)的作品成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全

2、意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。〇／作者簽名：４３日期：＞崎１關(guān)于論文使用授權(quán)的說(shuō)明學(xué)位論文作者完全了解北京石油化工學(xué)院有關(guān)保留和使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：研宄生在校攻讀學(xué)位期間論文工作的知識(shí)產(chǎn)權(quán)單位屬北京石油化工學(xué)院。學(xué)校有權(quán)保留并向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，允許學(xué)位論文被查閱和借閱；學(xué)?？梢怨紝W(xué)、位論文的全部或部分內(nèi)容，可以允許采用影印縮印或其它復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。論文暫不公開注釋：本學(xué)位論文屬于暫不公開范圍，在解＿年密后適用本授權(quán)書。非暫不公開論文注釋：本學(xué)位論文不屬于暫不公開范圍，適用

3、本授權(quán)書。作者簽名＼ｆｌ：從招日期：１〇＾１＾ＴＪ：Ｖ／ｙ：校內(nèi)導(dǎo)師簽名＿１％日期７玲＾學(xué)位論文數(shù)據(jù)集中圖分類號(hào)TQ032學(xué)科分類號(hào)530.2410論文編號(hào)1001720180125密級(jí)公開學(xué)位授予單位代碼10017學(xué)位授予單位名稱北京石油化工學(xué)院作者姓名孫超學(xué)號(hào)5220150125獲學(xué)位專業(yè)名稱化學(xué)工程獲學(xué)位專業(yè)代碼085216課題來(lái)源學(xué)校自選項(xiàng)目研究方向工業(yè)催化論文題目CO2氣氛下Ce基催化劑催化乙苯氧化脫氫研究關(guān)鍵詞乙苯氧化脫氫，CO2，CeO2，鈰鋯固溶體，納米Al2O3論文答辯日期2018-06-22*論文類型應(yīng)用研究學(xué)位論

4、文評(píng)閱及答辯委員會(huì)情況姓名職稱工作單位學(xué)科專長(zhǎng)校內(nèi)指導(dǎo)教師丁福臣教授北京石油化工學(xué)院化學(xué)工程中國(guó)石油天然氣股份校外指導(dǎo)教師曾海高級(jí)工程師有限公司遼河石化分化學(xué)工程公司評(píng)閱人1吳志杰副教授中國(guó)石油大學(xué)工業(yè)催化評(píng)閱人2紀(jì)培軍教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程評(píng)閱人3薛偉教授河北工業(yè)大學(xué)化學(xué)工程評(píng)閱人4答辯委員會(huì)主席季生福教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程中節(jié)能六合天融環(huán)保答辯委員1潘利祥教授級(jí)高工化學(xué)工程科技有限公司答辯委員2賈彩副研究員中科院過(guò)程研究所化學(xué)工程答辯委員3李建剛教授北京石油化工學(xué)院化學(xué)工程答辯委員4王虹教授北京石油化工學(xué)院化學(xué)工程答辯委員5注：一.論文類型：1.產(chǎn)品研發(fā)2.

5、工程設(shè)計(jì)3.應(yīng)用研究4.工程/項(xiàng)目管理5.調(diào)研報(bào)告6.其他二.中圖分類號(hào)在《中國(guó)圖書資料分類法》查詢。三.學(xué)科分類號(hào)在中華人民共和國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)（GB/T13745-9）《學(xué)科分類與代碼》中查詢。四.論文編號(hào)由單位代碼和年份及學(xué)號(hào)的后四位組成。摘要CO2氣氛下Ce基催化劑催化乙苯氧化脫氫研究摘要乙苯脫氫是十大重要的石油化工原料生產(chǎn)過(guò)程之一。當(dāng)前的乙苯脫氫工藝存在反應(yīng)平衡受熱力學(xué)限制，能耗大，催化劑易積炭失活，以及苯乙烯選擇性差等缺陷。CO2氣氛下乙苯氧化脫氫是克服這些缺陷的有效途徑。本文研究了CexAl催化劑中CeO2負(fù)載量對(duì)催化劑性能的影響。在Ce15Al催化劑基礎(chǔ)上

6、用ZrO2、Cr2O3、MgO、La2O3等進(jìn)行改性。使用BET、XRD、SEM和H2-TPR對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。評(píng)價(jià)了CO2氣氛下，催化劑的乙苯氧化脫氫反應(yīng)性能。考察了焙燒溫度、納米/非納米載體等制備條件，以及反應(yīng)溫度、CO2:EB進(jìn)料比、接觸時(shí)間等工藝條件對(duì)催化劑性能的影響。最后進(jìn)行了100h壽命評(píng)價(jià)，并探討了催化劑失活原因。主要結(jié)果如下：（1）浸漬法制備了不同CeO2負(fù)載量的CexAl催化劑。當(dāng)CeO2負(fù)載量為15%(w)時(shí)催化劑活性最好，反應(yīng)12h后乙苯轉(zhuǎn)化率為46.1%，苯乙烯選擇性為98.4%。對(duì)比了沉淀法和浸漬法制備的Ce15Al催化劑，發(fā)現(xiàn)沉淀法制備

7、的催化劑還原性好，比表面積高，顆粒尺寸小，具有更好的催化性能。反應(yīng)12h后，乙苯轉(zhuǎn)化率和苯乙烯選擇性分別為48.1%和98.2%。（2）催化劑中添加ZrO2、Cr2O3改性Ce15Al催化劑。ZrO2、Cr2O3負(fù)載量分別為10%(w)和3%(w)時(shí)催化性能較好。與Ce15Al催化劑相比，Ce15Cr3Al催化劑初始活性高，但催化劑穩(wěn)定性差，失活速率加快。Ce15Zr10Al具有較好的催化活性，且催化劑穩(wěn)定性大幅提高。在此基礎(chǔ)上，用MgO、La2O3改性Ce15Zr10Al催化劑。MgO、La2O3負(fù)載量分別為1%(w)和4%(w)時(shí)催化性能較好。與Ce15Zr