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1、學(xué)校代碼：10286分類號：TK6密級：公開UDC：630.8學(xué)號：152387鈰基催化劑的制備改性及其對秸稈加氫液化制取生物油的研究研究生姓名：陳冬冬導(dǎo)師姓名：馬全紅副教授申請學(xué)位類別工學(xué)碩士學(xué)位授予單位東南大學(xué)一級學(xué)科名稱化學(xué)工程與技術(shù)論文答辯日期2018年4月13日二級學(xué)科名稱化學(xué)工程學(xué)位授予日期2018年月日答辯委員會主席肖國民教授評閱人劉福生教授倪恨美教授2018年4月25日碩士學(xué)位論文鈰基催化劑的制備改性及其對秸稈加氫液化制取生物油的研究專業(yè)名稱：化學(xué)工程與技術(shù)研究生姓名：陳冬冬導(dǎo)師姓名：馬全紅PREPARATIONAND
2、MODIFICATIONOFCERIUM-BASEDCATALYSTSANDITSSTUDYONHYDROLIQUEFACTIONOFRICESTRAWFORBIO-OILPRODUCTIONADissertationSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofEngineeringBYCHENDongdongSupervisedbyDr.MaQuanhongSchoolofChemistryandChemicalEngineeringSoutheastUni
3、versityMarch2018東南大學(xué)學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是我個(gè)人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。盡我所知，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝的地方外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得東南大學(xué)或其它教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。研究生簽名：日期：東南大學(xué)學(xué)位論文使用授權(quán)聲明東南大學(xué)、中國科學(xué)技術(shù)信息研究所、國家圖書館有權(quán)保留本人所送交學(xué)位論文的復(fù)印件和電子文檔，可以采用影印、縮印或其他復(fù)制手段保
4、存論文。本人電子文檔的內(nèi)容和紙質(zhì)論文的內(nèi)容相一致。除在保密期內(nèi)的保密論文外，允許論文被查閱和借閱，可以公布（包括以電子信息形式刊登）論文的全部內(nèi)容或中、英文摘要等部分內(nèi)容。論文的公布（包括以電子信息形式刊登）授權(quán)東南大學(xué)研究生院辦理。研究生簽名：導(dǎo)師簽名：日期：摘要摘要隨著不可再生能源的大量消耗和環(huán)境問題的日益嚴(yán)峻，使用可再生能源來替代不可再生能源的呼聲日益高漲。生物質(zhì)作為可再生型的碳資源，在制備各類高附加值化學(xué)品和燃料方面具有巨大的應(yīng)用潛力。秸稈是自然界中資源豐富的生物質(zhì)之一，將其加氫液化制備成液態(tài)生物油，不僅可以減少環(huán)境污染，而且
5、能夠達(dá)到資源合理化使用、變廢為寶等目的。由于直接液化制取的生物油具有產(chǎn)率低、熱值低等問題，因此開發(fā)出一種高效、廉價(jià)的催化劑對提高產(chǎn)油率和獲取目標(biāo)化合物具有重大意義。本文采用水熱法制備一系列不同Ni/Ce摩爾比的Ni/CeO2催化劑，并將其應(yīng)用于秸稈的催化加氫液化反應(yīng)中，同時(shí)考察了反應(yīng)條件（反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)初始?xì)錃鈮毫蚇i/Ce摩爾比）對秸稈催化加氫液化反應(yīng)的影響，以及研究了催化劑對生物油的化學(xué)組成、熱值的影響等。此外，還探討了Ni/CeO2催化劑催化秸稈加氫液化反應(yīng)的機(jī)理。研究結(jié)果表明：秸稈催化加氫液化反應(yīng)的最佳反應(yīng)條件為：
6、反應(yīng)溫度為290°C，反應(yīng)時(shí)間為1.0h，反應(yīng)的初始?xì)錃鈮毫?.0MPa，Ni/Ce摩爾比為2/10。在此條件下，秸稈的轉(zhuǎn)化率和生物油產(chǎn)率最高，分別為89.09%和66.7%。反應(yīng)溫度、初始?xì)錃鈮毫σ约胺磻?yīng)時(shí)間對生物油的組成影響很大，在最優(yōu)的反應(yīng)條件下，生物油中含有較高含量的酚類化合物。加入不同Ni/Ce摩爾比的Ni/CeO2催化劑后，生物油中碳?xì)浠衔锖王ヮ惡吭黾樱犷惡屯惢衔锖拷档?；生物油中氧元素含量減少，導(dǎo)致其熱值增加。催化劑回收循環(huán)使用五次后，生物油的產(chǎn)率僅下降3.8%，表明此催化劑具有良好的穩(wěn)定性和可重復(fù)性。此外，
7、本文用水熱法制備了金屬（Co、Cu）改性CeO2催化劑，并與Ni/CeO2催化劑進(jìn)行了催化性能的比較。研究結(jié)果表明：三種金屬（Ni、Co和Cu）改性CeO2的催化劑的催化活性大小依次為：Ni/CeO2>Co/CeO2>Cu/CeO2。過渡金屬Ni、Co和Cu改性的CeO2催化劑對生成的生物油中產(chǎn)物具有不同的選擇性，Co/CeO2和Cu/CeO2催化劑有利于生成酚類化合物。Ni/CeO2催化后得到的生物油中，C7-C10化合物所占比例最高（86.31%），C11+化合物所占比例最低（5.73%）。高度分散的Ni納米粒子與CeO2之間的強(qiáng)
8、相互作用，以及產(chǎn)生較多的氧空位，增強(qiáng)了Ni/CeO2催化劑的加氫脫氧性能，促進(jìn)了秸稈轉(zhuǎn)化率和生物油產(chǎn)率的增加。關(guān)鍵詞：秸稈、CeO2改性、加氫液化、氧空位、生物油IAbstractAbstractWiththemassi
