MIL-101催化劑的制備及其對(duì)環(huán)戊烯選擇氧化反應(yīng)的催化性能.pdf

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1、石油化工2014年第43卷第7期PETROCHEMICALTECHN0L0GY·759·新型HPWIL一101催化劑的制備及其對(duì)環(huán)戊烯選擇氧化反應(yīng)的催化性能楊新麗,劉洋,戴維林,苗永霞,毛璞(1.河南工業(yè)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,河南鄭州450001;2.復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系,上海200433)[摘要]采用浸漬法在介孔金屬一有機(jī)骨架材料MIL一101上負(fù)載磷鎢酸(HPWs),制得一種新型HPWs/MIL一1O1非均相催化劑。利用XRD、N,吸附、TG和FTIR等手段對(duì)該催化劑進(jìn)行了表征,研究了該催化劑在環(huán)戊烯(CPE)選擇氧化制備

2、戊二醛(GA)反應(yīng)中的催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,MIL一101對(duì)HPWs具有很高的負(fù)載閾值,且將HPWs固載到MIL一1O1上后MIL一101仍能很好地保持其晶體骨架結(jié)構(gòu)。HPWs高度分散在MIL一101的介孔籠中,與MIL一101有較強(qiáng)的相互作用,提高了該催化劑的熱穩(wěn)定性且可有效防止HPWs的流失。在HPWs負(fù)載量為30%(W)、(CPE):(H,02):n(HPWs)=1000:2100:3、(叔丁醇):V(CPE)=10、35℃、24h時(shí),CPE轉(zhuǎn)化率達(dá)到100.0%,GA收率達(dá)到70.1%。該催化劑具有較好的重

3、復(fù)使用性能。[關(guān)鍵詞]磷鎢酸;金屬一有機(jī)骨架MIL一101;環(huán)戊烯;選擇氧化;戊二醛[文章編號(hào)]1000—8144(2014)07—0759—08[中圖分類號(hào)]TQ426.91[文獻(xiàn)標(biāo)志碼]APreparationofHPWs/MIL-IO1CatalystandItsPerformancefortheSelectiveOxidationofCyclopenteneYangXinli,LiuYang,DaiWeilin,MiaoYongxia,MaoPu(1.SchoolofChemistry&ChemicalEng

4、ineering,HenanUniversityofTechnology,ZhengzhouHenan450001,China2.DepartmentofChemistry,F(xiàn)udanUniversity,Shanghai200433,China)[Abstract]HPws/MIL一101catalystswerepreparedbyimpregnationtoimmobilizephosphotungsticacids(HPWs)onMIL-101withchromium(11I)terephthalatemet

5、al—organicframework,andcharacterizedbyXRD,N,adsorption,TGandFTIR.ThecatalyticperformancesofHPWs/MIL一101inthepreparationofglutaraldehyde(GA)throughtheselectiveoxidationofcyclopentene(CPE)wereinvestigated.Itwasfoundthatthemeta1.organicframeworkMIL101exhibitedhigh

6、loadingthresholdf0rHPWsanditscrystalstructurewaskeptwellafterHPWs1oading.TheactiveHPWsweredispersedintothecavitiesofMIL—l01andtherewasstronginteractionbetweenHPWsandMIL-101。whichincreasedthethermalstabilityofHPWs/MIL一101catalystsandefectivelypreventedHPWsfrombe

7、ingwashedaway.TheconversionofCPEandselectivitytoGAcouldreach100.O%and70.1%respectivelyundertheconditionsofHPWsloading30%(w),n(CPE):n(H202):n(HPWs)1000:2100:3,V(tert-butylalcoho1):V(CPE)10,35oC,24h.Thecatalysthadgoodreusability.[Keywords]phosphotungsticacid;meta

8、l-organicframeworkMIL一101;cyclopentene;selectiveoxidation;glutaraldehyde金屬一有機(jī)骨架材料又稱配位聚合物,是指由環(huán)境保護(hù)和能源領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景_1]。金屬離子與有機(jī)配體通過配位鍵和其他一些弱作用力連接而成的具有超分子微孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的一種頗具[收稿日期]2014—02—2

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