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《探索釕基催化劑上苯選擇加氫過(guò)程及動(dòng)力學(xué)研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、河北工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文釕基催化劑上苯選擇加氫過(guò)程及動(dòng)力學(xué)研究姓名：宋穎申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：王延吉20090501河北工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文釕基催化劑上苯選擇加氫過(guò)程及動(dòng)力學(xué)研究摘要環(huán)己烯是一種重要的化工原料。利用苯選擇加氫制環(huán)己烯，可以降低生產(chǎn)成本，縮短尼龍-6/尼龍-66的生產(chǎn)工藝路線，具有重要的工業(yè)應(yīng)用價(jià)值。目前，該工藝的關(guān)鍵技術(shù)——催化劑被日本旭化成公司所壟斷，開(kāi)發(fā)具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的新型催化劑體系和反應(yīng)新工藝，對(duì)于實(shí)現(xiàn)環(huán)己烯的大規(guī)模自主生產(chǎn)具有十分重要的意義。為此，本文針對(duì)苯選擇加氫制環(huán)己烯反應(yīng)體系所用高效催化劑進(jìn)行了研究
2、。采用W/O型微乳液為納米反應(yīng)器制備了負(fù)載型Ru-Zn@SiO2催化劑，考察了制備方法、正硅酸乙酯加入方式、水合肼還原劑等對(duì)催化劑性能的影響。水合肼的加入增大了Ru粒徑，但Ru粒徑并沒(méi)有隨著水合肼用量的增加而進(jìn)一步增大。然而，催化劑活性卻隨水合肼用量的改變而發(fā)生明顯的變化。認(rèn)為Ru-Zn@SiO2表面存在兩種Ru，一種是結(jié)晶態(tài)Ru，另一種是高度分散Ru。水合肼的加入促使了高度分散Ru的形成，并同時(shí)增加了結(jié)晶態(tài)Ru的尺寸。前者有利于苯的轉(zhuǎn)化，后者則有利于增加環(huán)己烯選擇性。在適宜條件下，苯轉(zhuǎn)化率和環(huán)己烯選擇性分別為62.7%和47.7%?？疾炝薢n含量對(duì)
3、Ru-Zn/SiO2催化劑性能的影響。發(fā)現(xiàn)Ru-Zn/SiO2催化劑中部分Ru與Zn之間產(chǎn)生了較強(qiáng)的相互作用，其還原受到阻礙；在Ru-Zn/SiO2催化劑表面存在兩種不同強(qiáng)度的H2吸附中心，H2脫附溫度分別為150~170℃和400~430℃；隨著Zn含量的增加，苯加氫反應(yīng)轉(zhuǎn)化率下降，環(huán)己烯選擇性則相應(yīng)增加。對(duì)Ru-Zn/SiO2催化苯選擇加氫反應(yīng)體系進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)研究。根據(jù)反應(yīng)機(jī)理，應(yīng)用Langmuir-Hinshelwood模型建立動(dòng)力學(xué)方程，利用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)回歸了模型參數(shù)，動(dòng)力學(xué)方程為：44?2.7593?10?2.0000?10120.62exp(
4、)?301.69exp()RTRTγ?34444??6.6243?10?2.3541?10?0.8681?10?3.0737?10?1?3.7165exp（）?277.9106exp()C?29.7544exp()C?1.4587exp()C?ABC??RTRTRTRT?關(guān)鍵詞：環(huán)己烯，苯，選擇加氫，催化劑，微乳液，水合肼，動(dòng)力學(xué)i釕基催化劑上苯選擇加氫過(guò)程及動(dòng)力學(xué)研究STUDYONTHESELECTIVEHYDROGENATIONOFBENZENEANDITSKINETICSOVERRuCATALYSTSABSTRACTCyclohexeneisa
5、nimportantrawmaterialforchemicalproduction.Itisofgreatsyntheticandindustrialinterestforselectivehydrogenationofbenzenetocyclohexene,bywhichtheproductioncostisloweredandtheproductionprocessfornylon-6andnylon-66isshortened.Nowadays,thekeytechniqueofthisprocess,i.e.theefficientcat
6、alyticsystem,ismonopolisedbyAsahiChemicalIndustry.Itisofgreatimportancetodevelopthenovelcatalystandtechnologywithproprietaryintellectualpropertyrights.Therefore,inthiswork,thedevelopmentofanovelheterogeneouscatalystforselectivehydrogenationofbenzenetocyclohexenewasstudied.Ru-Zn
7、@SiO2catalystforselectivehydrogenationofbenzenewaspreparedinawater-in-oilmicroemulsion.Theinfluenceofpreparationmethod,addingwayoftetraethylorthosilicate,andhydrazinehydrate,etal,werestudied.ItwasfoundthattheadditionofhydrazinehydrateenlargedRuparticles,butRusizedidn’tchangewit
8、hthefurtherincreaseofhydrazinehydrateamount.However,th
