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1、Ni基催化劑上CO加氫過程的原位紅外研究StudyonNi-basedcatalystsforCOhydrogenationbyin-situFTIR學(xué)科專業(yè)：化學(xué)工程研究生：楊博指導(dǎo)教師：郭翠梨研究員天津大學(xué)化工學(xué)院二零一四年六月萬方數(shù)據(jù)獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得天津大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻(xiàn)
2、均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名：簽字日期：年月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解天津大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學(xué)校向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說明）學(xué)位論文作者簽名：導(dǎo)師簽名：簽字日期：年月日簽字日期：年月日萬方數(shù)據(jù)摘要合成氣甲烷化作為煤化工領(lǐng)域的重要技術(shù)之一，近年頗受人們的關(guān)注，
3、甲烷化機(jī)理的研究對于該反應(yīng)催化劑的改性具有重要的指導(dǎo)意義。本文使用浸漬法制備了Ni/Al2O3(NA)和Ni/ZrO2-Al2O3(NZA)催化劑，通過固定床反應(yīng)器以及X射線衍射（XRD）、氫氣程序升溫還原（H2-TPR）、N2吸脫附等表征手段考察了ZrO2的加入對于催化劑CO甲烷化催化性能的影響。利用原位漫反射紅外光譜法(In-situFTIR)對兩種催化劑表面的甲烷化機(jī)理進(jìn)行了探討，結(jié)論如下：（1）研究了ZrO2的加入對于催化劑在不同反應(yīng)溫度，反應(yīng)時(shí)間，CO/H2配比條件下催化性能的影響。NZA催化
4、劑具有更好的低溫反應(yīng)活性、催化穩(wěn)定性，這是因?yàn)閆rO2的加入改變了催化劑表面的物化性能，使得NZA催化劑可以很好的抑制石墨炭的生成。（2）通過對催化劑表面CO吸附和甲烷化反應(yīng)原位紅外研究，發(fā)現(xiàn)CO的解離方式為氫助解離，羰基氫化物與多氫羰基氫化物是甲烷化反應(yīng)的活性物種；ZrO2的加入改變了Al2O3載體的物化性能，使甲酸鹽與碳酸鹽物種的生成與積累受到抑制，因此NZA催化劑具有更好的的穩(wěn)定性和選擇性。（3）通過研究催化劑表面物種在H2氣氛中隨時(shí)間的變化，發(fā)現(xiàn)CO甲烷化反應(yīng)過程是通過活性吸附的CO→羰基氫化物
5、→多氫羰基氫化物→甲烷的反應(yīng)途經(jīng)完成的。橋式吸附位和線式吸附位上的羰基氫化物與NZA催化劑間的相互作用力小，更容易與吸附H反應(yīng)生成甲烷，因此NZA催化劑在相同的反應(yīng)溫度下比NA催化劑表面的甲烷特征峰強(qiáng)度高。關(guān)鍵詞：甲烷化反應(yīng)；Ni催化劑；復(fù)合載體；機(jī)理；原位紅外萬方數(shù)據(jù)ABSTRACTThesyngasmethanationreactionhasbeenpaidattentionasoneofthekeytechnologiesofcoalchemicalindustryrecently.Itisimp
6、ortantforthemodificationofcatalyststohaveadeepinsightintothemechanismofCOmethanation.Inthispaper,Ni/Al2O3(NA)andNi/ZrO2-Al2O3(NZA)werepreparedbyimpregnationmethod.TheeffectofZrO2oncatalyticperformanceforCOmethanationwasinvestigatedthroughfixed-bedreacter
7、,XRD,H2-TPR,N2adsorptionanddisorption.Meanwhile,COmechanismwasdiscussedbythein-situFTIR.bycomparingthechangesofFTIRdifferenceCOadsorptionandmethanationreactionoverthecatalystsbeforeandaftertheadditionofZrO2,themechanismofCOmethanationandreasonsfortheincr
8、easeofthecatalyticactivityofNi/ZrO2-Al2O3(NZA)weregiven.Themainresultsarefollows:(1)TheeffectofZrO2oncatalyticperformanceofcatalystsatdifferenttemperature,timeandCO/H2ratioareinvestigated.Theresultsshowthattheactivityandst
